22751

بررسي سنتز و ساخت پايه كاتاليست گاما آلوميناي نانو متخلخل كروي شكل با استفاده از روش سل ژل قطره در روغن و بايو پليمركيتوسان

كارشناسي ارشد

سراميك

1399/7/8

دكتر سيد محمد ميركاظمي - دكتر علي بيت اللهي

دكتر اكرم دوراني

مواد و متالورژي

گاما آلوميناي مزومتخلخل به دليل خواص فيزيكي، حرارتي و شيميايي مطلوب، به عنوان پايه ¬كاتاليست در طيف گسترده¬اي از فرآيند¬هاي كاتاليستي استفاده مي¬شود. در اين پژوهش از دو روش مختلف: 1) سل¬ژل – قطره در روغن و 2) الگوي بايو پليمركيتوسان براي سنتز و شكل¬دهي گرانول-هاي كروي گاما آلوميناي مزومتخلخل و از آناليز¬هاي پراش اشعه ايكس(XRD)، آناليز حرارتي افتراقي(DTA)، وزن سنجي حرارتي(TGA)،ميكروسكوپ الكتروني روبشي(SEM)، و جذب و واجذب نيتروژني(BET) براي مطالعه¬ي مورفولوژي و ريزساختار نمونه¬هاي سنتز¬شده استفاده شد. با استفاده از روش سل¬ژل – قطره روغن و پيش ماده¬ي آلومينيوم ايزوپروپكسيد گرانول¬هاي كروي گاما آلومينا در اندازه¬ي 5/1 تا 2 ميلي¬متر با سطح مخصوص بالا (m2/g 306)، حجم حفرات بالا (cm3/g 50/0) و قطر حفرات در محدوده¬ي 2 تا 10 نانومتر سنتز شدند. سپس به منظور مدل¬سازي و بهينه¬سازي رياضي فرآيند از طراحي آزمايش به روش CCD (طرح مركب مركزي) استفاده شد. متغير هاي مستقل مورد مطالعه به ترتيب دماي كلسيناسيون، ميزان اسيد و غلظت محلول آمونيا انتخاب شدند كه نتايج مدل¬سازي منجر به استخراج معادله¬هايي با ضريب همبستگي بالا براي سطح مخصوص، قطر و حجم حفرات (به ترتيب: 9567/0 R2 =، 9497/0 R2= و 9680/0 R2 =) به عنوان متغير¬هاي وابسته شد. مقادير بهينه متغيرهاي مستقل دماي كلسيناسيون، ميزان اسيد و غلظت آمونيا به ترتيب برابر ℃ 450، ml 20 و %wt 25/9 محاسبه شد. در حالت بهينه، مقايسه عددي متغيرهاي وابسته پيش بيني شده از مدل (سطح مخصوص m2/g 64/315، متوسط قطر حفرات nm 7 و حجم حفرات cm3/g 53/0) و حاصل از آزمايش (m2/g 5/310، متوسط قطر حفرات nm 5/6 و حجم حفرات cm3/g 49/0) بيانگر قابل اطمينان بودن مدل رياضي پيشنهادي است. در ادامه با استفاده از روش الگوي بايو پليمركيتوسان و پيش ماده¬ي آلومينيوم نيترات، گرانول¬هاي گاما آلوميناي كروي شكل با قطر 5/0 تا 1 ميلي¬متر و سطح مخصوص بالا (m2/g 310)، حجم حفرات بالا (cm3/g 73/0) و قطر حفرات در محدوده¬ي 2 تا 10 نانومتر سنتز شدند. سپس به غربال¬گري و شناسايي متغير¬هاي موثر بر فرآيند سنتز، از طراحي آزمايش به روش طرح عاملي كامل (Full factorial design) استفاده شد. رابطه¬ي تجربي بين متغير¬هاي پاسخ (سطح ويژه و حجم حفرات) و متغير¬هاي مستقل (غلظت استيك اسيد، مقدار كيتوسان، غلظت آمونيا و زمان ماندگاري در آمونيا) از نوع معادله¬ي درجه¬ي اول با ضريب همبستگي بالا (%80/95=R2 و %09/91=R2 ) محاسبه شدند. در نهايت خواص گرانول¬هاي سنتز شده توسط دو روش مذكور مقايسه شدند. سطح مخصوص گرانول¬هاي سنتز شده از هر دو روش در دماي ℃ 600 تقريبا باهم برابر هستند (300 تا 310 متر مربع بر گرم). علاوه بر اين، مشخص شد كه كره¬هاي حاصل از فرآيند سل ژل- قطره در روغن از مقاومت مكانيكي بالاتري برخوردارند ( N158) كه مي¬تواند براي پايداري بلند مدت گرانول-ها در محيط واكنش بسيار مهم باشد.

1399/09/10

Investigation and production of spherical mesoporous γ-alumina granules using sol gel-oil drop and biopolymer chitosan as a template methods.

9/30/2021 12:00:00 AM

Mesoporous γ-Al2O3 is the most extensively used catalysts support in a wide range of catalytic processes due to its unique physical, textural, thermal and chemical properties. In this dissertation, we report two different methods: 1) sol gel-oil drop and 2) biopolymer chitosan as a template, to synthesis and production of spherical Millimetric mesoporous γ-alumina granules. XRD, DTA, TGA, SEM, and N2 adsorption techniques are used to characterize the morphologies and structure of the prepared alumina granules. By using the sol gel–oil drop method and precursor of alkoxide (aluminum isopropoxide), spherical Millimetric mesoporous γ-alumina granules in the size of 1.5 to 2 mm with high specific surface area (306 m2/g), high pore volume (0.5 cm3/g) and pore diameter in the range of 2-10 nm were synthesized. Then, CCD (Central composite design) was used for Mathematical modeling and optimization of the sol gel–oil drop method. The results of the modeling led to the extraction of equations with high correlation coefficient for the specific surface area, pore volume and pore diameter as dependent variables, which indicates the high validity of the proposed model. Then we also report the synthesis of mesoporous γ-alumina granules using the biopolymer chitosan as a template. Spherical gamma alumina granules with high specific surface area (310 m2/g), high pore volume (0.73 cm3/g) and pore diameter in the range of 2-10 nm were synthesized. Also, in order to Mathematical modeling and screening the operational parameters, experimental design (Full factorial design) was used.