27113

بررسي استفاده از پايه هاي تركيبي شامل آلومينا مزوحفره در كاتاليزور نيكل در ريفرمينگ خشك گليسرول به منظور توليد هيدروژن

كارشناسي ارشد

مهندسي شيمي- ترموسينتيك و كاتاليست

98-01

1401/06/29

دكتر سيد مهدي علوي و دكتر مهران رضايي

مهندسي شيمي، نفت و گاز

افزايش نياز بشر به انرژي طي دهه هاي اخير از يك سو و تجديدناپذير بودن سوخت هاي فسيلي از سوي ديگر، باعث شده محققان به دنبال يافتن منابع انرژي جديد و جايگزين باشند. هيدروژن به عنوان يك انرژي تجديدپذير و پاك از منابع مختلفي قابل دستيابي مي باشد. از جمله منابع جديد قابل تبديل به گاز هيدروژن مي توان به گليسرول اشاره نمود. ريفرمينگ خشك گليسرول روشي سازگار با محيط زيست است كه تاكنون چندان مورد مطالعه قرار نگرفته است، لذا در اين پژوهش هدف ساخت و بررسي مشخصات ساختاري كاتاليست هاي مناسب جهت استفاده در اين فرآيند مي¬باشد. در ابتدا پايه هاي Al2O3 و آلوميناي ارتقايافته با 5% وزني فلزات واسطه با روش جديد و ساده ي مكانيكي-شيميايي ساخته شدند. سپس، 10% وزني نيكل با روش متداول تلقيح بر روي پايه ها نشانده شد. كاتاليست 10Ni/Al2O3 با سطح ويژه (m^2/g201) و ميزان تبديل 3/54% در دماي ◦650 به عنوان كاتاليست اصلي در نظر گرفته شده است. در ادامه، اثر افزودن ارتقادهنده هاي فلزات واسطه به پايه كاتاليست مورد بررسي قرار گرفت. پس از انجام آزمون هاي راكتوري در شرايط مختلف، كاتاليست حاوي ارتقادهنده ي ZrO2 با سطح ويژه بالا 〖 m〗^2/g)204) و ميزان تبديل 4/85% در دماي ◦C650 به دليل عملكرد بالاتر به عنوان كاتاليست برتر شناخته شد. مشخص شد كه كاتاليست هاي ارتقايافته نسبت به كاتاليست بدون ارتقادهنده از مقاومت بيشتري در مقابل تشكيل كربن برخوردارند و همچنين پايداري بالاتري را از خود نشان مي دهند. پس از آن مقدار مناسب ارتقادهنده ZrO2 در ساخت كاتاليست بررسي شد. نتايج نشان داد كه عملكرد كاتاليست ها با افزايش درصد وزني ZrO2 به دليل كاهش سطح ويژه، كاهش مي يابد. مشخص شد كه در شرايط يكسان واكنش، كاتاليست حاوي 5% وزني ZrO2 با ميزان تبديل 4/85% در دماي ◦C650 به دليل عملكرد بالاتر، كاتاليست برتر مي باشد. در ادامه، عملكرد بارگذاري مختلف نيكل بر روي پايه ي Al2O3-5ZrO2 مورد بررسي قرار گرفت. نتايج نشان داد كه عملكرد كاتاليست با افزايش بارگذاري نيكل تا 10% وزني، افزايش مي يابد و با بارگذاري بيش از 10% وزني نيكل به دليل كاهش پراكندگي، كاهش مي يابد. كاتاليست حاوي 10% وزني نيكل با ميزان تبديل 4/85% در دماي ◦C650 به دليل عملكرد بالاتر، كاتاليست برتر مي باشد. سپس تأثير دماي كلسيناسيون بر خصوصيات ساختاري كاتاليست 10Ni/Al2O3-5ZrO2 و عملكرد آن در فرآيند ريفرمينگ خشك گليسرول مورد بررسي قرار گرفت. نتايج نشان داد كه با افزايش دماي كلسيناسيون از ◦C500 تا ◦C700 به دليل كاهش مساحت سطح ويژه از 〖 m〗^2/g204 تا m^2/g 194، عملكرد كاتاليست از 4/%85 به 3/68% در دماي ◦C650 كاهش مي يابد. ساختار نمونه ها با استفاده از آناليزهاي XRD،BET ،TPR ،TPD ، TPO و FESEM مورد مطالعه قرار گرفت.

1401/07/17

Investigating the use of mixed bases including mesoporous alumina in nickel catalyst in dry reforming of glycerol in order to produce hydrogen

1/1/1900 12:00:00 AM

The increase in human need for energy in recent decades on the one hand and the non-renewability of fossil fuels on the other hand have made researchers look for new and alternative energy sources. Hydrogen as a renewable and clean energy can be obtained from various sources. One of the new sources that can be converted into hydrogen gas is glycerol. Glycerol dry reforming is an environmentally friendly method that has not been studied so far, so the purpose of this research is to make and examine the structural characteristics of suitable catalysts for use in this process. At first, the Al2O3 and Al2O3-promoted with 5 wt.% of transition metals were synthesis by a new and simple mechanical-chemical method. Then, 10 wt.% of nickel is placed on the support with the usual wet impregnation method. 10Ni/Al2O3 with specific surface area (201 m^2/g) catalyst and conversion rate of 54.3% at 650°C temperature is considered as the main catalyst. First, the effect of adding transition metal promoters to the catalyst support was investigated. After conducting reactor tests in different conditions, the catalyst containing ZrO2- promoter with high specific surface area (204 m^2/g) and conversion rate of 85.4% at 650°C temperature was recognized as the best catalyst. It was found that the promoted catalysts have more resistance to carbon formation than the catalyst without promoter and they also show higher stability. After that, the appropriate amount of ZrO2-promoter was checked in synthesis the catalyst. The results showed that the activity of the catalysts in the same reaction conditions decreases with the increase in the wt.% ZrO2 due to the decreases of the specific surface area. It was found that under the same reaction conditions, the catalyst containing 5 wt.% of ZrO2 with a conversion rate of 85.4% at a temperature of 650°C was recognized as the best catalyst. Next, the performance of 5 different loadings of nickel (5, 10.5, 7, 12.5 and 15 wt.%) on Al2O3-5ZrO2 support was investigated. The results showed that the activity of the catalyst increases by increasing the loading of nickel to 10 w.t%, and it decreases by loading more than 10 wt.% of nickel due to the decrease in dispersion. The catalyst containing 10 wt.% of nickel with a conversion rate of 85.4% at a temperature of 650°C was recognized as the best catalyst due to its higher activity. Then, the effect of calcination temperature on the structural characteristics of 10Ni/Al2O3-5ZrO2 catalyst and its performance in dry glycerol reforming process was investigated. The results showed that by increasing the calcination temperature from 500°C to 700°C due to the decrease of the specific surface area from 204 m^2/g to 194 m^2/g, the activity of the catalyst decreases from 85.4% to 68.3% at 650°C. The structure of the samples was studied using XRD, BET, TPR, TPD, TPO and FESEM analyses.

كاتاليست , توليد هيدروژن , ريفرمينگ خشك , گليسرول , كربن دي اكسيد , نيكل/آلومينا , فلزات واسطه , ارتقادهنده ها , مكانيكي-شيميايي

catalyst , hydrogen production , dry reforming , glycerol , carbon dioxide , nickel/alumina , transition metals , promoter , mechanical-chemical

shima salehi

dr.seyed mehdi alavi & dr.mehran reazei