28134

ساخت آلوميناي آئروژل با ساختار مزوحفره و بررسي كاربرد آن در ساخت كاتاليست واكنش تبديل دي اكسيد كربن به كمك واكنش معكوس آب-گاز(RWGS)

كارشناسي ارشد

مهندسي شيمي-ترموسينتيك و كاتاليست

1399

1401/12/23

دكتر امين بازياري - دكتر مهران رضايي

مهندسي شيمي، نفت و گاز

تبديل كاتاليستي دي اكسيد كربن به گاز سنتز در فشار اتمسفر از طريق واكنش جابجايي معكوس آب-گاز (RWGS) يك واكنش واسطه جهت توليد محصولات با ارزش در نظر گرفته مي شود. در اين پژوهش، آلومينا آئروژل سلسله مراتبي با فازهاي مختلف (، ، ) به عنوان پايه فاز فعال مس جهت كاتاليز واكنش معكوس آب-گاز مورد بررسي قرار گرفته است. آناليز هايي نيز جهت توجيه خواص بافتي و ساختاري كاتاليست همچون اثر فاز كريستالي و سطح پايه آلوميناي آئروژل ازقبيل، روش هاي جذب/واجذب نيتروژن (BET)، پراش پرتو ايكس (XRD)، كاهش برنامه‌ريزي‌شده دمايي (H2-TPR) ميكروسكوپ الكتروني روبشي (FESEM) به همراه طيف ‌سنجي پراش انرژي پرتو ايكس (EDX) براي تعيين مشخصات كاتاليست ها مورد استفاده قرار گرفته است. در بخش اول پژوهش، به بررسي سنتز آلوميناي آئروژل پرداخته شد كه در نهايت موجب سنتز آلوميناي آئروژل داراي خواصي همچون خلوص و سطح بالا با ساختار سلسله مراتبي (وجود حفرات مزو و ماكرو كه سبب افزايش انتقال جرم در كاتاليست مي‌شود) شده است. كاتاليست تك فلزي 15wt.% Cu/-Al2O3 با تبديل 8% دي اكسيد كربن و گزينش پذيري 100 درصد در دماي 300 درجه سانتي گراد با شرايط خوراك 1CO2:1H2 در سرعت فضايي ml.hr-1.grcat-1 45000 عملكرد بالايي را به دليل پوشش بالاي مس و عدم كلوخگي از خود نشان داده است. به علاوه، كاتاليست هايي جهت بررسي اثر فاز كريستالي آلوميناي آئروژل همچون، 15wt.% Cu/-Al2O3, 9.5wt.% Cu/-Al2O3, 7.1wt.% Cu/-Al2O3 مورد مطالعه قرار گرفتند كه با پايدارتر شدن فاز پايه كاتاليست، كاتاليست مورد بررسي رفتار پايدارتري را در بلند مدت (72 ساعت) از خود نشان داد. همچنين جهت بررسي اثر سطح پايه كاتاليست نيز كاتاليست هاي 15wt.% Cu/-Al2O3, 15wt.% Cu/-Al2O3, 15wt.% Cu/-Al2O3 مورد بررسي قرار گرفت كه كاتاليستي كه داراي پايه كاتاليستي با سطح بالاتر بود از كلوخگي كمتري برخوردار بوده است كه در نتيجه موجب عدم افت فعاليت كاتاليست گرديد. بخش دوم پژوهش، به بررسي نقش ارتقاء دهنده ها در افزايش ميزان تبديل و پايداري كاتاليست در بلند مدت پرداخته شد و ارتقاء دهنده هاي آهن و پتاسيم جهت بررسي هاي بيشتر انتخاب شدند. در ادامه تحقيقات، كاتاليست هاي دو فلزي, 15wt.% Cu-7.5wt.% Fe/-Al2O3 15wt.%Cu-5wt.% K/-Al2O3 و چند فلزي (فلزات مس، آهن و پتاسيم) 15wt.% Cu-3.75wt.% Fe-3.75wt.% K /-Al2O3 به عنوان برترين كاتاليست ها انتخاب شدند. در نهايت، بهترين عملكرد را در كل پژوهش كاتاليست چند فلزي 15wt.% Cu-3.75wt.% Fe-3.75wt.% K/-Al2O3 با نسبت خوراك 1CO2:1H2 و سرعت فضايي ml.hr-1.grcat-1 45000 در دماي 300 درجه سانتي گراد با ميزان تبديل 15% برخوردار بوده است. همچنين كاتاليست بهينه بخش دوم تحقيقات، رفتاري كاملا پايدار در بلند مدت (72 ساعت) در دماي 450 درجه سانتي گراد داشته است.

1402/01/27

Fabrication of alumina aerogel with mesopore structure and investigation of its use in the manufacture of carbon dioxide reaction catalyst via reverse water-gas reaction (RWGS)

3/13/2024 12:00:00 AM

Catalytic conversion of carbon dioxide to syngas at atmospheric pressure through the reverse water gas shift (RWGS) reaction is considered a suitable way to convert carbon dioxide into a green fuel. In this research, hierarchical alumina aerogel with different phases (، ، ) has been investigated as the catalyst support of Cu species to catalyze the reverse gas-water reaction. Analyzes to justify the textural and structural properties of the catalyst, such as the effect of the crystalline phase and the surface of alumina aerogel, such as nitrogen adsorption/desorption techniques (BET), X-ray diffraction (XRD), temperature-programmed reduction (H2-TPR), field emission scanning electron microscopy (FESEM) along with X-ray Energy Diffraction Spectroscopy (EDX) and Mapping have been used to determine the characteristics of catalysts. In the first part of the research, the synthesis of alumina aerogel was investigated, which finally led to the synthesis of alumina aerogel with properties such as purity and high surface are with a hierarchical structure (the presence of meso and macro cavities which increases the mass transfer in the catalyst). monometallic catalyst 15wt.% Cu/-Al2O3 with 8% carbon dioxide conversion and 100% selectivity at 300°C with 1CO2:1H2 feed conditions with space velocity at 45000 ml.hr-1.grcat-1 high performance due to high sintering of Cu species. In addition, catalysts such as 15wt.% Cu/-Al2O3, 9.5wt.% Cu/-Al2O3, 7.1wt.% Cu/-Al2O3 were studied in order to investigate the effect of the crystalline phase of the catalyst. the investigated catalyst showed a more stable behavior in the long term (72 hours) and also to investigate the effect of the surface area of the catalyst, the 15wt.% Cu/-Al2O3, 15wt.% Cu/-Al2O3, 15wt.% Cu/-Al2O3 catalysts was investigated that the catalyst that had a catalyst support with a higher surface area had less sintering, which resulted in no loss of catalyst activity. In the second part of the research, the role of enhancers in increasing the conversion rate and stability of the catalyst in the long term has been investigated, and iron and potassium promoters were selected for further investigation. Further, bi-metallic catalysts 15wt.% Cu-3.75wt.% Fe-3.75wt.% K /-Al2O3, 15wt.% Cu-7.5wt.% Fe/-Al2O3 and 15wt.%Cu-5wt.% K/-Al2O3 were selected as the best catalysts, and the best performance was multi-metallic catalyst 15wt.% Cu-3.75wt.% Fe-3.75wt.% K /-Al2O3 under 1CO2:1H2 feed conditions with space velocity at 45000 ml.hr-1.grcat-1 and temperature 300°C has shown a conversion rate of 15%, and also this catalyst had a completely stable behavior in the long term (72 hours) at a temperature of 450°C.

آلوميناي آئروژل , واكنش جابجايي معكوس آب-گاز (RWGS) تبديل كاتاليستي دي اكسيد كربن , كاتاليست تك فلزي , كاتاليست‌هاي دو و چند فلزي , ساختار سلسله مراتبي

Alumina aerogel , Reverse Water Gas Shift (RWGS) reaction Catalytic conversion of carbon dioxide , monometallic catalyst , bi- and multi-metallic catalysts , Hierarchical structure

Javad Hafezi Bakhtiari

Dr. Amin Bazyari - Dr. Mehran Rezaei