شماره ركورد
31361
پديد آورنده
محمد فلسفي تنكابني
عنوان
ساخت و ارزيابي كاتاليستهاي مبتني بر مس در فرآيند دما متوسط انتقال آب-گاز
مقطع تحصيلي
كارشناسي ارشد
رشته تحصيلي
مهندسي شيمي، گرايش ترموسينتيك و كاتاليست
سال تحصيل
1400
تاريخ دفاع
1403/06/28
استاد راهنما
دكتر مهران رضايي
استاد مشاور
-
دانشكده
مهندسي شيمي، نفت و گاز
چكيده
واكنش انتقال آب-گاز، مرحله كليدي در كاهش مقدار كربن مونوكسيد موجود در جريان خروجي فرآيند ريفرمينگ (حاوي هيدروژن، كربن مونوكسيد، كربن دي اكسيد)، به منظور توليد هيدروژن خالص در پيلهاي سوختي است. در اين پژوهش پس از بررسي روشهاي مختلف سنتز (مكانيكي-شيمايي، همرسوبي و تلقيح)، تهيه نمونه با بكارگيري روش همرسوبي، به عنوان سنتز بهينه اتخاذ شد. سپس فعاليت كاتاليست CuOx.Al2O3 (با مقادير x برابر با 10، 20، 30، 40 و 50 درصد وزني) در محدوده دما متوسط واكنش انتقال آب-گاز (150 تا 400 درجه سانتيگراد) مورد ارزيابي قرار گرفته است. حداكثر ميزان تبديل كربن مونوكسيد (64/5 درصد) كاتاليستCuO(40%)-Al2O3، با نسبت بخار به گاز خشك 0/3 و سرعت فضايي گازي ml/(hr.g) 18000حاصل شد؛ در حالي كه با بارگذاري بالاتر اكسيد مس (50 درصد وزني)، به سبب پراكندگي كمتر و برهمكنش ضعيفتر بين اكسيد مس و آلومينا، سبب كاهش تبديل كربن مونوكسيد گرديد. با افزايش دماي كلسيناسيون از 400 به 500 درجه سانتيگراد، تغيير قابل توجهي در سطح ويژه كاتاليست منتخب مشاهده نشد، اما تبديل كربن مونوكسيد در دماي 400 درجه سانتيگراد از 64/5 درصد به 55/4 درصد كاهش يافت. اين پديده را ميتوان به درهم آميختگي حرارتي گونههاي مس و تضعيف برهمكنش بين اكسيد مس و آلومينا نسبت داد كه آناليز XRD ،TPR و FESEM اين مسئله را تاييد نمودند. در فاز نهايي پروژه، جهت دستيابي به مقادير بهينه پارامترهاي سنتزي اثرگذار (pH، دما و زمان پيرسازي) بر روي تبديل كاتاليستي، از ميان روشهاي سطح پاسخ (RSM)، طراحي باكس بنكن (BBD) اتخاذ شد. ميزان اثرگذاري هر يك از متغيرها، با استفاده از روش تحليل واريانس (ANOVA) مورد بررسي و ارزيابي قرار گرفت. مقادير همگرايي (R2)، همگرايي تعديل شده (R2adj)، همگرايي پيشبيني شده (R2pred) و signal/noise به ترتيب برابر با 0/9801، 0/9443 ،0/7481 و 22/6708 گرديد كه گوياي كفايت مدل در برازش دادههاي تجربي و دقت كافي در تحليل دادهها است. مقادير متغيرهاي بهينه توسط مدل براي دماي پيرسازي(oC)، زمان پيرسازي(hr) و pH به ترتيب برابر با 60/6، 10 و 4 پيشنهاد شد كه تبديل 51/9 درصدي كربن مونوكسيد در 300oC را در پي داشت. مقايسه مقادير پيش بيني شده (51/9) و تجربي (52/8) خطاي حدود 1/5درصد مدل را نشان داد.
تاريخ ورود اطلاعات
1403/07/22
عنوان به انگليسي
Synthesis and evaluation of Cu based catalysts in medium water gas shift reaction
تاريخ بهره برداري
9/19/2025 12:00:00 AM
دانشجوي وارد كننده اطلاعات
محمد فلسفي تنكابني
چكيده به لاتين
The water-gas shift (WGS) reaction is a pivotal step in reducing carbon monoxide content in reformate stream (containing hydrogen, carbon monoxide, and carbon dioxide), aiming to produce pure hydrogen for fuel cells. In this research, after evaluating various synthesis methods (mechanical-chemical, co-precipitation, and impregnation), co-precipitation was selected as the optimal synthesis route. Subsequently, the catalytic activity of CuO.Al₂O₃ catalysts (with x values of 10, 20, 30, 40, and 50 wt%) was assessed in the intermediate temperature range of the WGS reaction (150-400 °C).The highest carbon monoxide conversion (64.5%) was achieved with CuO(40%)-Al₂O₃, using a steam-to-dry gas ratio of 0.3 and a gas hourly space velocity of 18000 ml/(hr.g). However, higher copper oxide loadings (50 wt%) resulted in lower CO conversion due to reduced dispersion and weaker interactions between copper oxide and alumina. Increasing the calcination temperature from 400 to 500 °C did not significantly alter the specific surface area of the selected catalyst, but CO conversion decreased from 64.5% to 55.4% at 400 °C. This phenomenon can be attributed to thermal sintering of copper species and weakened interactions between copper oxide and alumina, as confirmed by XRD, TPR, and FESEM analyses.
In the final phase, to achieve optimal values for the influential synthesis parameters (pH, temperature, and aging time), the Box-Behnken design (BBD) under the Response Surface Methodology (RSM) was employed. The impact of each variable was evaluated using analysis of variance (ANOVA). The convergence values of R², adjusted R² (R²adj), predicted R² (R²pred), and signal-to-noise ratio were 0.9801, 0.9443, 0.7481, and 22.6708, respectively, indicating the adequacy of the model in fitting the experimental data and its sufficient accuracy in data analysis. The optimal values proposed by the model for aging temperature (°C), aging time (hr), and pH were 60.6, 10, and 4, respectively, resulting in a 51.9% CO conversion at 300 °C. The comparison between the predicted (51.9%) and experimental (52.8%) values showed a model error of approximately 1.5%.
كليدواژه هاي فارسي
واكنش دما متوسط انتقال آب-گاز , كاتاليست CuO-Al2O3 , طراحي آزمايش RSM
كليدواژه هاي لاتين
Medium temperature water-gas shift reaction , CuO-Al₂O₃ catalyst , Response surface methodology (RSM)
Author
Mohammad Falsafi Tonekaboni
SuperVisor
Dr. Mehran Rezaei