• شماره ركورد
    31643
  • پديد آورنده

    شيدا گودرزي

  • عنوان
    توليد الكتروشيميايي هيدروژن با استفاده از الكتروكاتاليزگرهاي Pd@Fe3O4- lignosulfonate وNiMnLDH-MXene
  • مقطع تحصيلي
    كارشناسي ارشد
  • رشته تحصيلي
    شيمي تجزيه
  • سال تحصيل
    1401
  • تاريخ دفاع
    1403/06/28
  • استاد راهنما
    علي غفاري نژاد
  • استاد مشاور
    -
  • دانشكده
    شيمي
  • چكيده
    روند رو به رشد استفاده از انرژي با منابع سوخت هاي فسيلي و كاهش تدريجي اين منابع، نگراني هايي در مورد تامين انرژي آينده به وجود آورده است. بنابراين نياز به استفاده از منابع پاك و تجديد پذير مانند هيدروژن افزايش يافته است. سنتز و پيدايش الكتروكاتاليزگرهاي موثر به منظور توليد هيدروژن به عنوان يك سوخت پاك از اهميت به سزايي برخوردار است. در پايان نامه حاضر دو پژوهش انجام شد؛ دونوع الكتروكاتاليزگر، يكي مبتني بر فلزات نجيب، ليگنوسولفونات مغناطيسي پالاديوم (Pd@Fe3O4-lignosulfonate) كه بر پايه يك سنتز سبز و ديگري مبتني بر فلزات غير نجيب (NiMnLDH- MXene) كه بر پايه روش شيميايي ساده (هم رسوبي) تهيه شد و از آن ها به عنوان كاتاليزگر براي بهبود فرآيند شكافت آب از طريق افزايش چگالي جريان، كاهش شيب تافل و اضافه پتانسيل استفاده شد. در پژوهش اول نانوذرات پالاديوم پشتيباني شده روي ليگنوسولفونات مغناطيسي با استفاده از برگ Hibiscus Rosasinensis L. مشتق شده به عنوان يك عامل كاهش دهنده/تثبيت كننده سنتز شد و به عنوان يك الكتروكاتاليزگر كارآمد براي توليد هيدروژن استفاده شد. توليد الكتروشيميايي گاز هيدروژن با استفاده از چندين تكنيك، به عنوان مثال، ولتامتري روبش خطي (LSV)، ولتامتري چرخه‌اي (CV)، طيف‌سنجي امپدانس الكتروشيميايي (EIS)، مساحت سطح فعال الكتروشيميايي (ECSA) و كرونوپتانسيومتري (CP) انجام شد. كاتاليزگر در درصدهاي وزني مختلف (1/5- 2/5- 5- 10و 15 درصد) در ساختار الكترود خمير كربن (CPE) وارد شد. كارايي توليد هيدروژن آن تحت شرايط pH مختلف(H2SO4 0/5M، NaOH 1M و PBS) ارزيابي شد. نانوذرات Pd پشتيباني شده روي ليگنو سولفونات مغناطيسي راندمان توليد هيدروژن به طور قابل توجهي در مقايسه با الكترودهاي خمير كربن اصلاح نشده نشان داد. آزمايش‌هاي الكتروشيميايي نشان داد كه الكتروكاتاليزگر Pd@Fe3O4-lignosulfonate/CPE، با درصد وزني 10 درصد، عملكرد فوق‌العاده‌اي در محيط اسيدي بهينه (H2SO40/5 M) براي واكنش موثر تكامل هيدروژن (HER)دارد. به طور خاص، الكترود10درصد اضافه پتانسيل239- ميلي ولت در مقابل RHE را در چگالي جريان 10mA.cm-2 و شيب تافل62mV.dec-1 ايجاد كرد. افزون براين، اندازه گيري زاويه تماس براي تجزيه و تحليل سطوح الكترود استفاده شد. با توجه به حداقل مقدار نانوذرات Pd رسوب شده بر ليگنوسولفونات مغناطيسي و راندمان توليد هيدروژن قابل توجه آن ها، اين كاتاليزگر مي تواند به عنوان يك كاتد مناسب براي توليد هيدروژن الكتروشيميايي بدون تكيه بر پلاتين عمل كند. در پژوهش دوم، براي اولين بار، از MXene پايان يافته با گروه¬هاي عاملي OH، (Ti3C2(OH)2) كه با گروهي از هيدروكسيد لايه‌اي دوگانه (NiMnLDH) براي بهبود عملكرد الكتروكاتاليزگري اصلاح شد، براي بررسي فرآيند توليد هيدروژن استفاده گرديد. در اين مطالعه، MXene با استفاده از روش حكاكي كردن با HF به صورت مستقيم، تهيه شد و در نهايت براي لايه برداري بيشتر MXene و قرار گرفتن گروه هاي عاملي OH در سطح MXene به ترتيب، از حلال دي متيل سولفوكسيد (DMSO) و محلول10 درصد KOH استفاده گرديد. براي تهيه كامپوزيت NiMnLDH-MXene، از روش ساده هم رسوبي بدون نياز به دماي بالا و زمان طولاني براي سنتز الكتروكاتاليزگر مورد نظر استفاده گرديد و در ادامه LDH- MXeneبا نسبت هاي متفاوت (1:1- 2:1- 3:1- 4:1و 5:1) سنتز شد و عملكرد الكتروكاتاليزگري آن ها در الكتروليت NaOH 1M مورد بررسي قرار گرفت. توليد الكتروشيميايي گاز هيدروژن با استفاده از چندين روش، به عنوان مثال، LSV، CV، EIS، ECSA و CP انجام شد. نتايج نشان داد، كامپوزيت LDH- MXene عملكرد الكتروكاتاليزگري بهتري را در مقايسه با LDH وMXene دارد، از طرفي آزمايش‌هاي الكتروشيميايي نشان داد كه كامپوزيت NiMnLDH- MXene ، با نسبت (5:1) ، با كمترين اضافه پتانسيل در چگالي جريان100 ميلي آمپر بر سانتي متر مربع (0/0710- ولت نسبت به RHE) و 10 ميلي آمپر بر سانتي متر مربع (0/460- ولت نسبت به RHE) و شيب تافلي 220mV.dec-1، عملكرد خوبي در محيط قليايي (NaOH 1M) برايHER دارد، كه به دليل ايجاد تعادل بين تعداد مكان فعال و رسانايي الكترون از طريق معرفي مقادير مناسبي از LDH وMXene مي باشد، كه در نتيجه مي تواند از اثرات هم افزايي به طور كامل استفاده كند.
  • تاريخ ورود اطلاعات
    1403/09/13
  • عنوان به انگليسي
    Electrochemical production of hydrogen using Pd@Fe3O4-lignosulfonate and NiMnLDH-MXene electrocatalysts
  • تاريخ بهره برداري
    9/18/2025 12:00:00 AM
  • دانشجوي وارد كننده اطلاعات

    شيدا گودرزي

  • چكيده به لاتين
    The growing trend of energy use from fossil fuel sources and the gradual depletion of these sources have raised concerns about the future energy supply. Therefore, the need to use clean and renewable sources such as hydrogen has increased. The synthesis and development of effective electrocatalysts for the production of hydrogen as a clean fuel is very important. In the present study, two types of electrocatalysts were investigated: one based on noble metals, palladium magnetic lignosulfonate (Pd@Fe3O4-lignosulfonate) synthesized through a green method, and the other based on non-noble metals (NiMnLDH-MXene) synthesized through a simple chemical method (co-precipitation). These catalysts were used to improve the water splitting process by increasing the current density, reducing the Tafel slope, and lowering the overpotential. In the first study, palladium nanoparticles supported on magnetic lignosulfonate were synthesized using Hibiscus rosasinensis L. leaf extract as a reducing/stabilizing agent and used as an efficient electrocatalyst for hydrogen production. The electrochemical production of hydrogen gas was performed using several techniques, including linear sweep voltammetry (LSV), cyclic voltammetry (CV), electrochemical impedance spectroscopy (EIS), electrochemical surface area (ECSA), and chronopotentiometry (CP). The catalyst was introduced in different weight percentages (1.5%, 2.5%, 5%, 10%, and 15%) in the carbon paste electrode (CPE) structure. Its hydrogen production efficiency was eva‎luated under different pH conditions (0.5 M H2SO4, 1 M NaOH, and PBS). Pd nanoparticles embedded in the magnetic lignosulfonate nanocomposite showed significantly higher hydrogen production efficiency compared to unmodified carbon paste electrodes. Electrochemical experiments showed that the Pd@Fe3O4-lignosulfonate/CPE electrocatalyst, with 10% by weight, exhibited excellent performance in the optimal acidic medium (0.5 M H2SO4) for efficient hydrogen evolution reaction (HER). Specifically, the 10% electrode had an overpotential of -239 mV versus RHE at a current density of 10 mA.cm⁻² and a Tafel slope of 62 mV.dec⁻¹. Additionally, contact angle measurements were used to analyze the electrode surfaces. Given the minimal amount of Pd nanoparticles deposited on the magnetic lignosulfonate and their remarkable hydrogen production efficiency, this catalyst can serve as a suitable cathode for electrochemical hydrogen production without relying on platinum. In the second study, for the first time, MXene terminated with OH functional groups (Ti₃C₂ (OH) ₂) was combined with a group of two-dimensional semiconductors (NiMnLDH) to improve electrocatalysis performance and investigate the hydrogen production process. In this study, MXene was directly prepared using the HF etching method. For further exfoliation of MXene and the placement of OH functional groups on its surface, dimethyl sulfoxide (DMSO) solvent and KOH10% were used, respectively. To prepare the NiMnLDH-MXene core-shell structure, a simple co-precipitation method was employed without the need for high temperature and long synthesis times. LDH-MXene composites with different ratios (1:1, 2:1, 3:1, 4:1, and 5:1) were synthesized, and their electrocatalytic performance was investigated in 1 M NaOH electrolyte. The electrochemical production of hydrogen gas was carried out using several techniques, including LSV, CV, EIS, ECSA, and CP. The results showed that the LDH-MXene composite had better electrocatalytic performance compared to LDH and MXene. Electrochemical tests demonstrated that the NiMnLDH-MXene electrocatalyst, with a ratio of 5:1, exhibited the lowest overpotential at a current density of 100 mA·cm⁻² (0.710 Vvs. RHE) and 10 mA·cm⁻² (0.460 Vvs. RHE) and a Tafel slope of 220 mV.dec⁻¹. This good performance in alkaline medium (1 M NaOH) for HER is due to the balance between the number of active sites and electron conductivity through the introduction of appropriate amounts of LDH and MXene, which can fully utilize the synergistic effects.
  • كليدواژه هاي فارسي
    واكنش تكامل هيدروژن , پالاديوم , نانوكامپوزيت , الكترود خمير كربن , الكتروكاتاليزگر ليگنوسولفونات مغناطيسي پالاديوم , MXeneپايان يافته با OH , الكتروكاتاليزگر NiMnLDH-MXene , NiMn-LDH
  • كليدواژه هاي لاتين
    Hydrogen evolution reaction , Palladium , Nanocomposite , Carbon paste electrode , Magnetic palladium lignosulfonate electrocatalyst , MXene terminated with OH , NiMnLDH- MXene electrocatalyst , NiMnLDH
  • Author
    sheyda goudarzi
  • SuperVisor
    Dr. Ghafarinejad