شماره ركورد
34844
پديد آورنده
نازنين نجات بخش
عنوان
تهيه و شناسايي نانوكاتاليزگر مغناطيسي برپايهي هيدروكسيد دولايه مس-آلومينيوم/چارچوب فلز-آلي Cu-MOF-74 و بررسي كاربرد آن در سنتز مشتقات آميدي از الكلها
مقطع تحصيلي
كارشناسي ارشد
رشته تحصيلي
شيمي آلي
سال تحصيل
1402
تاريخ دفاع
1404/11/01
استاد راهنما
علي ملكي
استاد مشاور
-
دانشكده
شيمي
چكيده
در اين پژوهش، يك نانوكاتاليزگر مغناطيسي ناهمگن و جديد بر پايه هيدروكسيد دولايه مس–آلومينيوم و چارچوب فلز-آلي Cu-MOF-74 تهيه و معرفي شد. اين نانوكاتاليزگر سهجزئي، براي سنتز اكسايشي تركيبات آميدي از بنزيلالكلها در حضور نمكهاي هيدروكلرايد آمين مورد استفاده قرار گرفت. بدين منظور، ابتدا نانوذرات مغناطيسي Fe₃O₄ بهعنوان هسته مركزي تهيه شده و سپس نانوصفحات هيدروكسيد دولايه مس-آلومينيوم بهصورت مستقيم بر سطح اين نانوذرات رشد داده شدند. در ادامه، چارچوب فلز-آلي Cu-MOF-74 با استفاده از ليگاند 5,2-ديهيدروكسي ترفتاليك اسيد و تحت شرايط حلالگرمايي، بهصورت درجا بر روي مراكز مس موجود در نانوصفحات هيدروكسيد دولايه سنتز گرديد.
ساختار، ويژگيهاي فيزيكي، شيميايي و ريختشناسي كاتاليزگر تهيه شده با استفاده از آناليزهاي مختلف از جمله طيفسنجي مادون قرمز (FT-IR)، پراش پرتو ايكس (XRD)، ميكروسكوپ الكتروني روبشي و عبوري(SEM-TEM)، اندازهگيري سطح ويژه (BET) و آناليز توزين حرارتي (TGA) مورد ارزيابي قرار گرفت. نتايج اين بررسيها تشكيل موفق نانوكامپوزيت، پايداري حرارتي مناسب و ايجاد ساختاري متخلخل با مساحت سطح خوب را تأييد نمود. كارايي كاتاليزگر تهيهشده در واكنش آميداسيون اكسايشي بنزيلالكلها با نمكهاي هيدروكلرايد آمين در حلال استونيتريل و در حضور اكسنده ترشيو بوتيل هيدروپراكسايد (TBHP) و باز كلسيم كربنات ارزيابي شد. در شرايط بهينه واكنش، مشتقات آميدي تا 92% بازده سنتز شدند. ساختار آميدهاي تهيه شده نيز با استفاده از آزمونهاي FT-IR و 1H-NMR تأييد شد. نتايج نشان داد كه همافزايي ميان اجزاي Fe₃O₄، CuAl-LDH و Cu- MOF-74 موجب افزايش سطح فعال، بهبود انتقال الكترون، پايداري مناسب و امكان جداسازي مغناطيسي آسان كاتاليزگر شده كه اين نانوكامپوزيت را به گزينهاي كارآمد براي سنتز تركيبات آميدي تبديل ميكند.
تاريخ ورود اطلاعات
1405/02/30
عنوان به انگليسي
Preparation and Characterization of a Magnetic Nanocatalyst Based on CuAl-LDH/Cu-MOF-74 and Investigation of Catalytic Application in the Synthesis of Amide Derivatives from Alcohol
تاريخ بهره برداري
1/21/2027 12:00:00 AM
دانشجوي وارد كننده اطلاعات
نازنين نجات بخش
چكيده به لاتين
In this work, a novel heterogeneous magnetic nanocatalyst based on CuAl-LDH and Cu-MOF-74 has been reported. This nanocatalyst were used for oxidative amidation from benzylic alcohols in the presence of amine hydrochloride salts. For this purpose, firstly magnetic nanoparticles were prepared as the central core and then CuAl-LDH nano sheets were grown directly on the surface of these nanoparticles. Afterwards, the Cu-MOF-74 framework by using 2,5-dihedroxy terephthalic acid and under solvothermal conditions was synthesized in situ on the copper centers in layer double hydroxide nanosheets.
The prepared magnetic nanocatalyst structure was evaluated by using various techniques including infrared spectroscopy (FT-IR), x-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (FE-SEM), specific surface area (BET) and thermogravimetric analysis (TGA). The results of these analysis confirmed the successful formation of nanocomposites, suitable thermal stability and porous structure with good surface area. The efficiency of catalyst prepared in oxidative amidation reaction of benzylic alcohols with amine hydrochloride salts in acetonitrile was investigated in the presence of TBHP as oxidant and calcium carbonate. The amide derivatives were synthesized up to 92 % in optimum conditions and these structures were confirmed by FT-IR and 1H-NMR analysis. The results showed that synergy effects between Fe₃O₄, CuAl-LDH and Cu-MOF-74 structures increased surface area, improved electron transfer, suitable stability and essay magnetic separation of the catalyst, which makes these nanocomposites an efficient choice for synthesis of amide compounds.
كليدواژه هاي فارسي
آميد , كاتاليزگر ناهمگن , هيدروكسيد دولايه , چارچوب فلز-آلي , نانوذره مغناطيسي
كليدواژه هاي لاتين
Amide. , Heterogeneous catalyst , Layer double hydroxide , Metal-organic frameworks , Magnetic nanoparticles
Author
Nazanin Nejatbakhsh
SuperVisor
Dr. Ali Maleki