10667

10667

اثر ارتقاء‌دهنده‌هاي MgO و CeO2 بر روي پايه كاتاليست Ni/Al2O3 در واكنش ريفرمينگ خشك متان

كارشناسي ارشد

شيمي - ترموديناميك و سينتيك

مهرماه 1391

مهرماه 1391

دكتر سيد مهدي علوي

هرچند بيشتر گاز سنتز مورد نياز جهان توسط فرآيند ريفرمينگ متان با بخار آب توليد مي¬شود، ولي اهميت فوق‌العاده واكنش ريفرمينگ خشك متان به دليل مسائل زيست محيطي، باعث شده است كه طي 30 سال گذشته تحقيقات زيادي در اين زمينه انجام گردد. كاتاليست Ni/Al2O3 از متداول‌ترين كاتاليست‌هاي اين واكنش به شمار مي‌رود، كه با چالش‌هايي نظير سينترينگ و حساسيت در مقابل نشست كك روبرو است. لذا تحقيقات زيادي بر روي بهبود فعاليت و پايداري اين كاتاليست صورت گرفته است. در اين پژوهش هدف بهبود كارايي كاتاليست Ni/Al2O3 به كمك اكسيد منيزيم و سريم است. براي سنتز نمونه‌ها از روش تلقيح مرطوب استفاده شد و بارگذاري نيكل براي تمام نمونه‌ها مقدار %wt.10 در نظر گرفته شد. پايه گاما آلومينا ابتدا با مقادير 2-%wt.12 اكسيد سريم و 5-%wt.22 اكسيد منيزيم و سپس به صورت دوگانه با همين مواد ارتقاء داده شد. بارگذاري اين مواد در نمونه‌هاي ارتقاءيافته به صورت دوگانه برابر 3-17 (%17wt. MgO و %3wt. CeO2)، 5-15، 8-12، 10-10، 12-8، 1-16، 2-16، 3-16 در نظر گرفته شد. آزمون پايداري درفشار اتمسفريك، دماي ℃700 و سرعت فضايي ml/(g.h) 21666 بر روي تمام كاتاليست‌هاي سنتز شده انجام شد. پس از انجام مقايسه¬اي بين عملكرد نمونه‌ها از نظر فعاليت و پايداري، نمونه‌هاي حاوي 6 و %9 اكسيد سريم، نمونه حاوي %16 اكسيد منيزيم و نمونه ارتقاءيافته با %17 اكسيد منيزيم و %3 اكسيد سريم به همراه كاتاليست مبنا براي انجام آزمون مرحله بعد، در محدوده دمايي 650 تا ℃800 انتخاب شدند. سپس تأثير زمان ماند و نسبت خوراك بر روي كارايي نمونه ارتقاءيافته با %6 اكسيد سريم و نمونه ارتقاءيافته با %17 اكسيد منيزيم و %3 اكسيد سريم، بررسي شد. همچنين ساختار كريستالي و فازهاي شكل‌گرفته در كاتاليست‌ها، توسط آزمون پراش پرتو ايكس مورد بررسي قرار گرفت. در نهايت بعد از انجام آزمون‌هاي راكتوري و آزمون تعيين مشخصات، مشخص شد كه بهترين عملكرد مربوط به كاتاليست ارتقاءيافته با %6 اكسيد سريم است. هرچند تبديل اوليه متان در اين كاتاليست (%5/78) كمتر از نمونه‌هاي ارتقاءيافته با 9 و 12 درصد اكسيد سريم (به ترتيب برابر %5/81 و %5/79) است، ولي اين نمونه تنها نمونه‌اي است كه فعاليت اوليه خود را در طول 6 ساعت انجام آزمون پايداري حفظ مي‌نمايد. واژه‌هاي كليدي: ريفرمينگ متان با دي‌اكسيدكربن، كاتاليست Ni/Al2O3، گاز سنتز، اكسيد سريم، اكسيد منيزيم