16381

16381

مدل‏سازي و شبيه‏سازي جذب واكنشي دي اكسيد كربن

كارشناسي ارشد

دكتري

ارديبهشت ماه 1395

دكتر شاهرخ شاه حسيني

دكتر احد قائمي

شيمي

چكيده افزايش انتشار گازهاي گلخانه¬اي به ويژه دي اكسيد كربن (CO2)، جداسازي آن¬را به منظور كاهش اثرات پديده¬ي گرمايش زمين، الزامي ساخته است؛ همچنين، جداسازي CO2 از جريان گاز طبيعي، اهميت بالايي دارد. از بين روش¬هاي مختلف جداسازي، با توجه به ويژگي¬هاي گاز دودكش (حجم بالا و فشار پايين)، همچنان جذب شيميايي CO2 به عنوان روشي بالغ و كارآمد با بازدهي بالا، در نظر گرفته مي¬شود. در اين رساله، مدل¬سازي و شبيه¬سازي مبتني بر سرعت ديناميكي غير تعادلي و اصلاح شده¬، براي فرآيند جذب واكنشي CO2 در محلول¬هاي آبي پيپرازين (PZ: C4H10N2) انجام شده است. به اين منظور، ابتدا تعدادي زير برنامه/مدل ترموديناميكي، سينتيكي و انتقال جرمي در نرم¬افزار متلب (MATLAB) كد نويسي شده و با ايجاد يك بانك جامع از داده¬هاي حلاليت تعادلي CO2 در محلول¬هاي آبي PZ، يك شبكه¬ي عصبي مصنوعي با دقت بالا (%39/2=%AARD)، به منظور پيش¬بيني ميزان بارگذاري تعادلي CO2، به طور مستقل توسعه يافت. از نتايج اين شبكه به منظور بهبود همگرايي حل دستگاه معادلات غيرخطي حاصل از مدل ترموديناميكي (γ-φ) و هم به طور مستقل در رابطه¬ي توسعه يافته براي محاسبه¬ي شار انتقال جرم CO2، استفاده شده است. در بخش مدل¬سازي سينتيكي و انتقال جرمي، با انجام تعدادي آزمايش¬ تجربي و به كارگيري تئوري پاي (π) باكينگهام، اعداد بي¬بعد سيستم مشخص شده و روابطي جديدي براي ثوابت سرعت واكنش¬ها و شار مولي انتقال جرم CO2 ارائه شد كه نسبت به روابط قبلي موجود در منابع، دقت بالاتري داشته (% 93/2=%AARD) و علاوه بر در نظر گرفتن تمامي واكنش¬هاي مهم شامل CO2، از فرض ساده كننده‌ي واكنش درجه-ي اول مجازي (P.F.O) نيز، اجتناب گرديده است. در نهايت، مدل¬سازي و شبيه¬سازي ديناميكي مبتني بر سرعت مرحله¬اي اصلاح شده، انجام پذيرفت كه در آن روابط سينتيكي و انتقال جرمي توسعه يافته در اين رساله به كار رفته و همچنين، فرض ساده كننده¬ي جريان قالبي در برج پرشده (آكنده)، حذف و متعاقباً اثر اختلاط محوري در نظر گرفته شده است. مجموعه معادلات ديفرانسيل جزئي و جبري (PDAE) مدل مبتني بر سرعت توسعه يافته، به روش عددي خطوط (MOL) حل شده و نتايج شبيه¬سازي¬هاي نهايي با استفاده از داده¬هاي تجربي اعتبارسنجي شدند. نتايج حاصل از شبيه¬سازي، اثر منفي اختلاط محوري بر عملكرد جداسازي برج را تأييد مي¬كند كه اين اثر، در مورد برج¬هاي پرشده در مقياس صنعتي شديدتر خواهد بود. نتايج اعتبار سنجي مدل مبتني بر سرعت توسعه يافته در حالات مختلف، نشان¬دهنده¬ي توانمندي و دقت بالاي آن (%59/6=%AARD) در پيش¬بيني رفتار فرآيند است. واژه‌هاي كليدي: دي اكسيد كربن، پيپرازين، جذب واكنشي، مدل¬سازي مبتني بر سرعت، شبيه¬سازي.

1395/11/03

1/1/1900 12:00:00 AM

Abstract: Increased emission of greenhouse gases, particulary carbon dioxide (CO2), has necessitated its separation to mitigate global warming effects; Moreover, separation of CO2 from natural gas stream is of high importance. Among various separation methods, with taking note of the flue gas characteristics (high volme an​d low pressure), CO2 chemical absorption, is still regarded as a mature an​d highly efficient technology. In this thesis, improved non-equilibrium dynamic rate-based modeling an​d simulation, has beed carried out for CO2 chemical absorption into aqueous piperazine (PZ: C4H10N2) solutions. For this purpose, initially a number of thermodynamic, kinetics an​d mass transfer sub-program/models were coded in MATLAB software, an​d via preparation a comprehensive databank of the CO2 equilibrium solubility data in aqueous PZ solutions, an artificial neural network with high precision, (%AARD=2.39%) was developed to independently predict equilibrium CO2 loading values. The developed network results have been applied to improve convergence of the solution of the non-linear set of equations resulted from the (γ-φ) thermodynamic model, as well as in the developed CO2 mass transfer molar flux correlatin. In the kinetics an​d mass transfer modeline section, through conducting a number of experiments, an​d applying the Buckingham’s pi (π) theorem, the dimensionless numbers of the the system were recognized an​d new correlations for kinetic rate constants an​d CO2 mass transfer molar flux, were developed that compared to the previously developed ones in the literature, are more accurate (%AARD= 2.93%), an​d in addition to taking into account all important CO2 involving reactions, the pseudo first order (P.F.O) simplifying assumption has been avoided, as well. Ultimately, the improved dynamic rate-based modeling an​d simulation has been carried out, where the developed kinetics an​d mass transfer rate correlations in this thesis, have been employed, an​d also the simplifying assumption of the plug flow regime in the absorber packed column, was removed an​d the effect of the axial mixing was taken into account. The developed rate-based model partial differential an​d algebraic equations (PDAE), were solved using the numerical method of lines (MOL), an​d the ultimate simulation results were validated against the experimental data. The simulation results, ascertain the aversive effect of axial mixing on the column separation performance, which would be more intensified for industrial absorber packed columns. Validation results of the developed rate-based model at different situations, indicates its high ability an​d accuracy (%AARD= 6.59%) in prediction of the process behavior. Keywords: Carbon dioxide, Piperazine, Chemical absorption, Rate-based modeling, Simulation.