چكيده
چكيده
اين پايان نامه در چارچوب نظريه¬ي تابعي چگالي و همچنين نظريه¬ي تابعي چگالي نسبيتي و با استفاده از رهيافت پتانسيل كامل و اوربيتال¬هاي جايگزيده موجود در كد محاسباتي FPLO انجام شده است. در اين تحقيق به بررسي خواص مغناطيسي از جمله مغناطش اسپيني، مغناطش مداري، انرژي ناهمسانگردي مغناطيسي، انرژي ناشي از جفت شدگي اسپين-مدار و در كنار آنها برخي از جنبه¬هاي الكترونيكي ساختارهاي مشروحه¬ي زير پرداخته شده است. در تمامي بررسي¬هاي انجام شده، محاسبات در چهار رهيافت اسكالر نسبيتي غير مغناطيسي( SR غير مغناطيسي)، اسكالر نسبيتي مغناطيسي(SR)، تماماً نسبيتي مغناطيسي(FR) و تماماً نسبيتي مغناطيسي با تصحيح قطبش مداري(FR+OPC) انجام شده است. اولين ساختار مورد بررسي ساختار يك تك لايه از اتم¬هاي كبالت با بالاترين تراكم، افزوده شده بر روي گرافن بود. در اين بررسي نشان داده شد، كه جايگاه بهينه¬ي قرار گيري اتم¬هاي كبالت در بالاي مراكز شش گوشي اتم¬هاي كربن واقع در زير سطح گرافن است. همچنين مشاهده شد، كه اين ساختار در نظم يابي مغناطيسي فرومغناطيس در مقايسه با نظم يابي پادفرومغناطيسي، پايدارتر است، و قابليت استفاده به عنوان ساختار دو بعدي فرومغناطيس را دارد. چگالي حالت¬هاي الكتروني اسپيني(DOS) اين ساختار نشان مي¬دهد، كه حالت¬هاي اسپيني، در سطح فرمي، در ساختار بهينه، در حدود 92 درصد اسپين قطبيده بوده، و به صورت صد در صد ناشي از يك جهت اسپيني بالا يا پايين نمي¬باشند، و نمي¬توان از اين ساختار، به عنوان يك ساختار صد در صد نيم فلز به منظور كاربردهاي اسپينترونيكي استفاده نمود. در اين بررسي، مقادير مغناطش اسپيني اتم¬هاي كبالت در ساختار بهينه در نظم يابي مغناطيسي فرومغناطيسي و پادفرومغناطيسي به ترتيب برابر با 88/1 و 72/1 مگنتون بوهر برآورد شده است. همچنين مغناطش مداري اتم¬ها Co نيز در نظم يابي مغناطيسي فرومغناطيس و پادفرومغناطيس در دو رهيافت FR(OPC) به ترتيب برابر با (18/0)09/0 و (48/0)12/0 محاسبه شده است. دومين ساختار مورد بررسي اتم¬هاي گروه فلزات واسطه (Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni) افزوده شده بر روي سطح مولكول آنتراسن بود. در اين بررسي نيز مقادير مغناطش اسپيني و مداري، انرژي ناهمسانگردي مغناطيسي در چندين راستاي مغناطيسي و همچنين خواص الكترونيكي اين ساختار با استفاده از منحني¬هاي DOS كلي و جزيي مورد بررسي قرار گرفت. در اين تحقيق مشاهده شد، كه Cr با μB 02/4 داراي بزرگترين مغناطش اسپيني است، در حالي كه Ni افزوده شده بر روي آنتراسن از خود خواص مغناطيسي نشان نمي¬دهد. همچنين، مشاهده شد كه مغناطش مداري، در اين ساختار¬ها تقريباً فرونشانده مي¬شود، و به دنبال آن اين ساختار¬ها داراي انرژي ناهمسانگردي مغناطيسي چشمگيري نبوده، و به صورت مغناطيس¬هاي مولكولي نرم مي¬توانند مد نظر قرار داده شوند. مورد سوم، بررسي خواص مغناطيسي تك اتم¬هاي فلزات واسطه (Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni) افزوده شده بر روي سطح ساختار دو بعدي نيتريد بور شش گوشي دوبعدي (2D h-BN) بود. در اين بررسي، موقعيت مكاني بهينه¬ي اتم¬هاي فلزات واسطه با استفاده از محاسبات كمينه سازي نيروي وارده به اتم¬ها (محاسبات واهلش يا Relaxation) در سه موقعيت مكاني انجام شد. يكي از اين موقعيت¬ها، قرارگيري اتم¬هاي فلزات واسطه در بالاي اتم¬هاي نيتروژن(TN) و يكي ديگر قرارگيري آنها در بالاي اتم¬هاي بور (TB)و موقعيت سوم، قرارگيري اتم¬هاي فلزات واسطه در بالاي مركز شش گوشي ايجاد شده از اتم¬هاي نيتروژن و بور(H) بود. محاسبات انرژي ساختاري در سه رهيافت SR غير مغناطيسي، SR مغناطيسي و FR مغناطيسي انجام شد. نتايج محاسبات انرژي ساختاري نشان داد، كه در نظر گرفتن برهمكنش¬هاي مغناطيسي همچون انرژي ناشي از جدايش حالت¬هاي الكتروني اسپين بالا از حالت¬هاي الكتروني اسپين پايين مي¬تواند باعث تغيير چشمگيري در نتايج انرژي چسبندگي و مشخص نمودن حالت تعادلي با پايين¬ترين سطح انرژي گردد. همچنين نتايج مغناطش اسپيني در اين بررسي نشان مي¬دهد، كه نحوه¬ي تغيير اين كميت در طي رفتن از Sc به Ni در سه ساختار TN, TB و H رفتار يكساني ندارد، كه علت اين موضوع، به دليل تفاوت در ميدان كريستالي اعمالي به اتم¬هاي فلزات واسطه در اين سه ساختار بيان شده است. علاوه بر موارد فوق، نتايج مغناطش اوربيتالي نشان داد، كه صرف نظر از Co در ساختار¬هايTN, TB, H و Fe در ساختار¬هاي TB، TN و Ti در ساختار TN و Cr در ساختار H، مغناطش اوربيتالي در ساير ساختار¬ها فرونشانده مي-شود. در اين بررسي منشأ مغناطش مداري در ساختار¬هاي ياد شده، برهم¬كنش اسپين-مدار بيان شده است. اين موضوع با محاسبه¬ي انرژي جفت شدگي اسپين-مدار با استفاده از چگالي حالت¬هاي جزيي اربيتا¬هاي 3d در نزديكي سطح فرمي نشان داده شده است. همچنين در اين بررسي نشان داه شد، كه در دو رهيافت FR(OPC) مغناطش مداري Co در ساختار TN با مقادير μB (92/1)23/1 و Fe در ساختار TB با مقادير μB (72/1)89/0 بزرگترين مغناطش مداري را دارا مي¬باشند. همچنين انرژي ناشي از برهمكنش جفت شدگي اسپين-مدار به ترتيب در دو رهيافت FR(OPC) در ساختار Co-TN برابر با meV (5/515)6//69 و در ساختار Fe-TB برابر با meV (6/560)53 برآورد شده است، كه بزرگترين انرژي جفت شدگي اسپين-مدار در ميان ساير ساختار¬هاي مورد مطالعه در اين بررسي بودند. اين مقادير بزرگ مغناطش مداري و انرژي جفت شدگي اسپين-مدار در دو ساختار ياد شده، نويد بخش داشتن انرژي¬هاي ناهمسانگردي مغناطيسي بزرگ¬ در دو ساختار Co-TN و Fe-TB مي¬باشد.
واژه‌هاي كليدي: RDFT، گرافن، نيتريد بور دو بعدي، آنتراسن، فلزات واسطه، مغناطش.
چكيده به لاتين
Abstract
This theses, in the frame work of density functional theory and also relativistic density functional theory using full potential local orbital band structure scheme (FPLO) have been done. Here, the spin magnetic moments, orbital magnetic moments, magnetic anisotropy energy, spin-orbit coupling energy and also some electronic structure aspects of follow structures have been investigated. All calculations have been done in the four relativistic approaches the so-called non magnetized scalar relativistic, magnetized scalar relativistic (SR), full relativistic (FR) and full relativistic with an orbital polarization correction (OPC). The first investigated structure was a single layer of Cobalt atoms with highest density added on graphene surface. There are shown that the optimized position of Co adatoms are in the above of center of hexagonal carbon rings. It is also shown that this structure in the ferromagnetic ordering is more stable than the antiferromagnetic ordering and may be a proper candidate for 2D ferromagnetic applications. The spin polarized density of state results are indicated that the spin states at the Fermi level are about 92% spin polarized and this structure cannot be considered as a perfect half metal system for spintronic purposes. In this investigation, the spin magnetic moments and orbital magnetic moments of Co adatoms are calculated. Spin magnetic moments of Co adatoms in the FR approach are obtained 1.88 and 1.72 Bohr magneton and orbital moments of Co adatoms estimated 0.09(0.18) and 0.12(0.48) in the FR(OPC) methods and for ferromagnetic and antiferromagnetic ordering, respectively. Single 3d transition metal (3d-TM) adatoms (Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni) on the surface of anthracene molecule were second investigated structures. In this study, the quantities of spin and orbital magnetic moments, magnetic anisotropy energies in the many horizontal quantization axes and also electronic properties of these structures were calculated. In this research, was observed that Cr with 4.02μB spin magnetic moment had the largest spin magnetic moment. It was also shown that the orbital moments of all 3d-TM adatoms are nearly quenched, and as a consequence of orbital quenching, magnetic anisotropy energies of all 3d-TM adatoms were not impressive quantities so that these structures can considered as molecular soft magnets. The third structures which we studied in this thesis were single 3d-TM atoms added on the surface of 2D hexagonal boron nitride. At first, in order to determine the optimized positions of single 3d-TM adatoms the relaxation calculations in the three positions were done. These three positions of 3d-TM adatoms were in the top of the N atom, in the top of the B atom and in the top of the center of BN hexagon the so-called TN, TB and H configurations, respectively. The formation energies were calculated in the nonmagnetic SR, magnetic SR and magnetic FR approaches. The formation energy results indicated that the considering magnetic effects such as spin exchange splitting can effectively change the results of the most stable positions and binding energies. Moreover, results of spin magnetic moments were indicated that the variation of this quantity from Sc to Ni did not has a same treatment for these three different compositions (TB, TN and H). These different treatments of spin magnetic moments were explained by crystal field effects. In addition, with the exception of Co-H, Co-TB, Co-TN, Fe-TB, Fe-TN, Ti-TN and Cr-H structures, the orbital magnetic moments in all 3d-TM added on 2D h-BN were quenched. In this study, the main origin of orbital moments in the mentioned structures have been considered the spin-orbit coupling effects. This subject has been directly demonstrated by calculating of spin-orbit coupling energies. Moreover, Co in the TN and Fe in the TB structures with 1.23(1.92)μB and 0.89(1.72) μB orbital magnetic moments and 69.6(515.5)meV and 53(560.6)meV spin-orbit coupling energies in the FR(OPC) approaches have the largest orbital magnetic moments and the largest spin-orbit coupling energies among other TM-BN compositions. These so large orbital magnetic moments and large spin-orbit coupling energies in the Co-TN and Fe-TB structures promise that these tow structures have large magnetic anisotropy energies and ferromagnetic phase.
Key words: RDFT, Graphene, Anthracene, 2D hexagonal boron nitride, 3d transition metals, magnetism.
