17210

17210

بررسي فرآيند ريفورمينگ خشك متان با استفاده از كاتاليست Ni/Al2O3 با ارتقاء دهنده هاي مس و پتاسيم

كارشناسي ارشد

ترموسينتيك

دي ماه 1395

دكتر سيدمهدي علوي املشي

دكتر گلشن مظلوم

مهندسي شيمي

واكنش ريفورمينگ خشك متان يك واكنش گرماگير است كه به منظور توليد گاز سنتز با نسبت H2/CO نزديك 1 كه براي توليد هيدروكربن¬هاي مايع در سنتز فيشر-تروپش مناسب است به كار گرفته مي¬شود. در اين پژوهش، ابتدا به بررسي كاتاليست Ni/Al2O3 با ارتقاء دهنده¬هاي مس و پتاسيم با محتواي فلزي مختلف كه به روش تلقيح سنتز شده¬اند، پرداخته شد. پس از انجام آزمايش¬هاي راكتوري مشاهده شد كه ارتقاء دهنده¬ي پتاسيم با محتواي مختلف فلزي، ميزان تبديل متان را به شدت كاهش مي¬دهد بنابراين در ادامه فلز پتاسيم حذف گرديد. با استفاده از طراحي آزمايش به روش باكس-بنكن به بررسي تأثير دماي واكنش (˚C750، 700، 650)، مقدار نيكل (5، 5/7 و 10 درصد وزني) و مقدار مس (0، 1، 2 درصد وزني) به منظور بهينه¬سازي نسبت H2/CO، پايداري كاتاليست، تبديل متان و كربن دي¬اكسيد، پرداخته شده¬است. كاتاليست¬هاي سنتز شده با استفاده از آناليزهاي XRD، BET، H2-TPR، FESEM و TGA/DTA تعيين مشخصه شدند. نتايج نشان مي¬دهند كه پخش شوندگي و كاهش پذيري فلز نيكل از طريق تشكيل آلياژ Ni-Cu بهبود يافته است. بنابراين، با افزودن 1¬% وزني مس، تبديل متان و پايداري كاتاليست به صورت قابل توجهي بهبود يافت. با اين حال، كاتاليست¬هايي با بارگذاري بيش¬تر مس، به علت تجمع فاز غني از مس روي مكان¬هاي فعال نيكل، در طول 7 ساعت واكنش، غير فعال مي¬شوند. شرايط بهينه به صورت 10¬%وزني نيكل، 83/0¬% وزني مس و ˚C750 تعيين شد. نسبت H2/CO نزديك 1، غير فعال شدن 4/1¬%، ميزان تبديل متان 7/95¬% و ميزان تبديل كربن دي¬اكسيد 73/95¬% به صورت تجربي تحت شرايط بهينه بدست آمد و با مقادير بدست آمده توسط مدل توسعه¬يافته مطابقت دارد.

1396/02/10

1/1/1900 12:00:00 AM

Dry reforming of methane is an endothermic reaction to produce synthesis gas with a H2/CO ratio close to unity that can be preferentially used for the production of liquid hydrocarbons in the Fischer Tropcsh synthesis. In this study, firstly Ni/Al2O3 catalyst promoted by K an​d Cu promoters with different metal content which are synthesized with impregnation method, was investigated. Reactor tests showed that the K as a promoter with different metal content reduced methane conversion greatly. So, K was eliminated from this study. Then, the effects of nickel (5, 7.5, 10 wt.%) an​d copper (0, 1, 2 wt.%) contents an​d reaction temperature (650, 700, 750 C) on the catalytic performance of Ni-Cu/Al2O3 catalyst in methane dry reforming were eva​luated using Box-Behnken design in order to optimize methane conversion, H2/CO ratio an​d deactivation. Different catalysts were prepared by impregnation method an​d characterized by XRD, BET, H2-TPR, FESEM an​d TGA/DTA analysis. The results revealed that Ni dispersion an​d reduction were improved through Ni-Cu alloy formation. So the methane conversion an​d stability of the catalyst promoted significantly by Cu addition up to 1 wt. %.However catalysts with higher Cu loading were less active an​d less stable during reaction time (7 hours) due to the aggregation of Cu rich phase over Ni active sites. The optimal conditions were determined as 10 wt. % of Ni, 0.83 wt.% of Cu an​d 750 C.CH4 conversion of 95.1%, H2/CO ratio of 1, deactivation of 1.4% an​d CO2 conversion of 95.73 % obtained experimentally under optimum conditions were in close agreement with the values predicted by the developed model.