21996

21996

استفاده از كاتاليست هاي حاوي نيكل بر روي پايه تركيبي در تبديل CO2 به محصولات با ارزش

كارشناسي ارشد

مهندسي شيمي

1396

1398/12/21

دكتر سيد مهدي علوي - دكتر مهران رضايي

مهندسي شيمي، نفت و گاز

گرم شدن زمين و كاهش منابع سوختي و انرژي در سراسر دنيا دو پديده هائز اهميت است كه زندگي بشر را تحت تاثير قرار داده است. فرآيند متان¬سازي كربن¬دي¬اكسيد از بهترين فرآيندهاي تجاري و زيست¬محيطي مي باشد كه با واكنش بين كربن¬دي¬اكسيد و هيدروژن، ماده با ارزشي نظير متان توليد كرده و بسيار مورد توجه محققان قرار گرفته است. از انواع كاتاليست¬هاي فرآيند متان¬سازي مي توان به كاتاليست¬هاي حاوي پلاتين، روتنيوم، روديوم، نيكل، كبالت و .. اشاره كرد كه در اين پژوهش كاتاليست-هاي حاوي نيكل به دليل فعاليت بالا، انتخاب¬پذيري خوب و نيز در دسترس بودن و قيمت مناسب، انتخاب شده اند. طبق مطالعات، كاتاليست¬هاي نيكل بر پايه آلومينا با داشتن درصد تبديل بالاي كربن¬دي¬اكسيد و انتخاب¬پذيري مناسب متان، اندازه حفره‌هاي مناسب و سايت¬هاي بازي براي جذب كربن¬دي¬اكسيد، عملكرد خوبي را نشان دادند. در همين راستا پايه¬هاي تركيبي اكسيد كروم و آلومينا با روشي نوين و بسيار ساده مكانيكي-شيميايي ساخته شدند، كاتاليست¬هاي 15درصد وزني نيكل بر پايه¬ها به روش تلقيح بارگذاري شدند و مورد مطالعه قرار گرفتند. بيشترين فعاليت كاتاليستي را كاتاليست نيكل بر پايه اكسيد كروم با تبديل درصد 51/80% در دماي 0C 350و دبي كل خوراك ml/min 30 و نسبت H2:CO2 برابر 4:1 نشان داده و با بارگذاري¬ درصدهاي وزني مختلفي از نيكل بر پايه اكسيد كروم، كاتاليست حاوي 20 درصد نيكل با تبديل 50/64% در دماي 0C 350 و دبي كل خوراك ml/min 60 و نسبت H2:CO2 برابر 3:1 به عنوان كاتاليست بهينه انتخاب شد. پايه هاي تركيبي اكسيد كروم به همراه %10 وزني از ارتقا دهنده¬هاي اكسيدهاي آهن، كبالت، منگنز و لانتانيوم با روش نام برده ساخته شدند و مورد بررسي قرار گرفتند. كاتاليست نيكل بر پايه تركيب اكسيد كروم و منگنز بهترين عملكرد كاتاليستي را نشان داده و سپس ميزان بهينه افزودن اكسيد منگنز تعيين شد. كاتاليست حاوي 20 درصد نيكل بر پايه تركيبي اكسيد كروم و 15 درصد وزني اكسيد منگنز بالاترين عملكرد كاتاليستي را به ميزان 12/%72 در دماي 0C 350، شدت جريان كل خوراك ml/min 60 و نيز نسبت H2:CO2 برابر 3:1، نشان داد. هم¬چنين، تاثير سرعت فضايي گاز (GHSV)، نسبت خوراك (H2:CO2) و دماي كلسيناسيون نيز مورد بررسي قرار گرفتند. كلمات كليدي: متان¬سازي، پايه تركيبي، كربن¬دي¬اكسيد، نيكل، ارتقادهنده، مكانيكي-شيميايي، اكسيد منگنز

1399/03/07

The use of nickel based catalysts supported on composite oxides in CO2 conversion to valuable products

3/11/2020 12:00:00 AM

Global warming and declining fuel and energy resources around the world are two important phenomena that have affected human life. Carbon dioxide methanation is one of the best commercial and environmental processes . reaction between carbon dioxide and hydrogen has produced valuable material such as methane and has attracted much attention from researchers. Different catalysts are used in CO2 methanation such as platinum, ruthenium, rhodium, nickel, cobalt, etc. In this study, nickel based catalysts have been selected due to their high activity, good selectivity and Availability and reasonable prices. According to studies, alumina supported Ni based catalysts performed well due to the high surface area, pore structure, mechanical stability,basic sites for CO2 adsorbtion, availability and low cost. In this regard, a series of Cr2O3-Al2O3 supports with various Cr2O3/Al2O3 molar ratios were prepared by a new and very simple mechanical-chemical route. The catalyst supported on Cr2O3 exhibits the highest CO2 conversion (80.51%) at 350 0C, GHSV of 9000 ml/gcat.h and H2:CO2 molar ratio of 4:1. The obtained results revealed that increasing in nickel loading up to 20% enhanced the CO2 conversion that Ni(20%)/Cr2O3 catalyst has the highest catalytic activity in CO2 methanation and reached to 64.50% CO2 conversion at 350 0C , GHSV of 18000 ml/gcat.h and H2:CO2 molar ratio of 3:1. Also, To investigate the effect of promoters on catalyst activity, Ni(20%)/M-Cr2O3 samples containing 10% M ( Iron, cobalt, lanthanum and manganese oxides) were prepared. The 20% nickel catalyst supported on the combination of chromium oxide and manganese oxide showed the best catalytic activity, then the optimal amount of manganese oxide addition was determined. The Ni(20%)/Mn(15%)-Cr2O3 catalyst demonstrated the highest CO2 conversion (72.12%) at 350 0C, GHSV of 18000 ml/gcat.h and H2:CO2 molar ratio of 3:1. Eventually, the optimal operation conditions were specified by investigating the effect of H2:CO2 molar ratio and gas hourly space velocity (GHSV) on the catalytic behavior of the denoted catalyst. Keywords: nickel catalyst, methanation, composite oxide support, carbon dioxide, promoter, mechanical-chemical, manganese oxide